Die Geschichte der Abtei von Fontfroide wird oft verküpft mit dem Kreuzzug gegen die Albigenser und Katharer. Inwiefern das Kloster dabei als "Speerspitze des Kampfes" gegen die Ketzer bezeichnet werden kann (Wikipedia FR, "Bollwerk der Orthodoxie" Wikipedia DE) bleibt offen. Als sicher kann jedoch gelten, dass die Mönche der Abtei versucht haben, die Albigenser der Umgegend mit ihrer Predigt zur Umkehr zu bewegen. Als päpstliche Legaten wurden hierbei die beiden Zisterzienser Pierre de Castelnau und Raimond von Fontfroide von Papst Innozenz III. benannt, die „Ketzer in Südfrankreich“ bzw. das Volk der „ketzerischen“ Katharer auf den „rechten Weg“ zu führen. In ihrer größtenteils erfolglosen Mission kam es nach einem Streit mit Graf Raimund IV. von Toulouse 1209 zur Ermordung Pierres de Castelnau und im Anschluss daran zur Ausrufung des Kreuzzugs gegen die Albigenser. Maßgeblich beteiligt an der Zuspizung des Konfliktes war allerdings ein anderer Zisterzienser: Arnold Amalrich (franz. Arnaud Amaury), Abt von Cîteaux von 1200-1217, der als geistiger Führer des Kampfes gegen die Albigenser gelten kann. In seiner kompromisslosen Haltung und in seinem religösen Eifer gehörte er zu den führenden Personen des unrühmlichen Kampfes gegen die Albigenser. Seine letzten Lebensjahre verbrachte auch er in Fontfroide, wo er 1225 verstarb.